Es wurde schrittweise erweitert und hatte 1828 bereits 6129 Bücher im Inventar. Es enthält derzeit ca. 66.000 Bände. Es gibt theologische Literatur, aber auch seltene Werke aus Geschichte, Philosophie, Bibliographie, Literatur, Pädagogik, Geographie, Naturwissenschaften, Recht oder Linguistik. Es gibt auch verschiedene Enzyklopädien, historische Manuskripte und Zeitschriften. Der wertvollste Teil der Sammlung sind jedoch die ersten Drucke, die sogenannten Inkunabeln, dh Bücher, die vor 1500 gedruckt wurden. Die Diözesanbibliothek befindet sich in der Samova-Straße in Nitra im rechten Flügel des Großen Seminars. 1879 ließ Bischof Augustín Roskováni es als originalgetreue Kopie des Hauptflügels der ungarischen Nationalbibliothek von Szécsényi in Budapest herausgeben. Dadurch entstand eine große repräsentative Diözesanbibliothek. Die Sammlung basierte auf Büchern, die aus der Kathedralenbibliothek stammen, in der sich das Buchgut der Bischöfe Jozef Vurum und Imrich Palugyai befand. Bischof Roskováni widmete der Bibliothek seine eigene Sammlung von 19.365 Bänden. Die feierliche Eröffnung fand am 30. November 1885 statt.
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